Peck erschien daraufhin bei der TADA! Jugendtheater und spielte Stand-up-Comedy bei Carolines on Broadway für die Audrey-Hepburn-Stiftung. Im Alter von 13 Jahren wurde ihm eine Rolle in Nickelodeons The Amanda Show angeboten. Auf Vorschlag seiner Mutter nahm er die Rolle an und zog nach Los Angeles, um dort seine Schauspielkarriere fortzusetzen.
Peck gab sein Filmdebüt in Snow Day (2000) und trat regelmäßig in der Amanda-Show bis zum Ende ihrer Laufzeit im Jahr 2002 auf. Er spielte auch die Hauptrolle gegenüber Alex D. Linz und Zena Grey in dem Kinofilm Max Keebles großer Schritt, der am 5. Oktober 2001 veröffentlicht wurde. Im Jahr 2001 war er Gast in einer Episode des NBC-Dramas ER mit dem Titel "Thy Will Be Done Done" (Dein Wille geschehe). Während dieser Zeit spielte Peck in mehreren Independent-Filmen mit, darunter "Spun" und 2004 "Mean Creek", für den er von der Kritik gelobt wurde. Er wurde als Josh Nichols gegenüber Drake Bells Drake Parker in einer weiteren Nickelodeon-Sitcom, Drake& Josh, gecastet, die seit 2004 ausgestrahlt wurde und Peck Anerkennung beim jungen Publikum einbrachte. Pecks Figur Josh Nichols war klug, witzig und organisiert, wurde aber von Megan Parker (Miranda Cosgrove), Drakes jüngerer Schwester, immer zusammen mit Drake gequält. Beide Figuren singen in einem Remake des Liedes "Soul Man" von Sam und Dave. Im Jahr 2006 spielten Bell und Peck die Hauptrolle in ihrem eigenen Fernsehfilm mit dem Titel Drake & Josh Go Hollywood, und 2007 spielten sie die Hauptrolle in einer Fortsetzung mit dem Titel Drake & Josh: Really Big Shrimp. Josh wurde für seine Arbeit an Drake & Josh bei den Nickelodeon Kids' Choice Awards 2008 als Lieblingsfernsehschauspieler nominiert. Peck gab auch sein Debüt als Regisseur in der Drake & Josh-Episode "Die Schlacht von Panthatar". Außerdem führte er Regie bei dem Musikvideo seines Co-Stars Drake Bell für den Titelsong zu Drake & Josh, "Found a Way". Er war auch im Finale der Serie von What's New, Scooby-Doo? , einer Episode von Codename: Kids Next Door mit dem Titel "Operation: C.A.K.E.E.D.-F.I.V.E.", und in dem direkt auf Video gedrehten New-Line-Cinema-Film Havoc. Für den Fernsehfilm Merry Christmas, Drake & Josh kehrte Peck 2008 zur Figur des Josh Nichols zurück.
2006 erschien Peck in dem unabhängigen Film Special, der auf dem Sundance Film Festival Premiere hatte, und sang Eddie, einen von zwei Opossum-Brüdern, in der Zeichentrick-Fortsetzung Ice Age: The Meltdown, die am 31. März desselben Jahres veröffentlicht wurde. Peck spielte einen High-School-Tyrannen in Drillbit Taylor von 2008 und spielte in den Filmen The Wackness (erschienen im Juli 2008), American Primitive, Safety Glass die Hauptrolle und nahm seine Rolle als Eddie in Ice Age wieder auf: Dämmerung der Dinosaurier.
Im Jahr 2011 hatte Peck eine Gastrolle in der erfolgreichen Nickelodeon-Show Victorious als Zuschauer für ein Stück, das Jade schrieb. 2012 spielte Peck die Hauptrolle in der Neuverfilmung von Red Dawn und nahm seine Rolle als Eddie in Ice Age erneut auf: Kontinentalverschiebung. Im Jahr 2013 begann er, Casey Jones in Nickelodeons Teenage Mutant Ninja Turtles zu singen.
Im Jahr 2014 erschien Peck als Danny Norwood im Pilotfilm von The Rebels, einem der fünf erwachsenen Testpiloten der Amazon Studios, der Anfang 2014 auf Amazon Video veröffentlicht wurde.
2015 wurde Peck als Hauptdarsteller in der Comedy-Serie "Grandfathered" besetzt. Er spielte die Hauptrolle an der Seite von John Stamos. Grandfathered wurde am 29. September uraufgeführt und erhielt allgemein positive Kritiken von Rotten Tomatoes und Metacritic. Sowohl Peck als auch Stamos sind für einen People's Choice Award 2016 in der Kategorie "Lieblingsschauspieler in einer neuen Fernsehserie" nominiert.
Im Jahr 2016 wurde Peck als Ross in der FOX-Serie Pitch besetzt. Er trat in 2 Episoden als Statistikanalytiker auf. Die Serie wurde nach 10 Episoden abgesetzt.
