Während er in On the Shore of the Wide World mitspielte, wechselte das Stück an das Royal National Theatre in London. Nach der Fertigstellung übernahm er die Rolle des Lockwood im Alan-Bennett-Theaterstück The History Boys. Nach The History Boys spielte er in Burn/Chatroom/Citizenship und Schwimmen mit Haien. "Schwimmen mit Haien" war sein erstes West End-Stück. Seine erste Fernsehrolle war die von Jim Taylor in der BBC-Version der Sally-Lockhart-Buchreihe The Ruby in the Smoke und The Shadow in the North. In der Serie spielte er zusammen mit Billie Piper. In einer Episode von Secret Diary of a Call Girl spielte er ein drittes Mal mit Piper zusammen. Piper ist dafür bekannt, dass sie die Rolle der Rose Tyler in Doctor Who gespielt hat.
Doktor Wer
"Der Doktor ist eine ganz besondere Rolle, und es braucht einen ganz besonderen Schauspieler, um ihn zu spielen. Man muss alt und jung zugleich sein, ein Boffin und ein Actionheld, ein frecher Schuljunge und der weise alte Mann des Universums. Sobald Matt durch die Tür kam und uns mit einer mutigen und brandneuen Sichtweise auf den Time Lord wegblies, wussten wir, dass wir unseren Mann hatten.
Ausführender Produzent Steven Moffat über die Besetzung von Smith.
Smith wurde im Januar 2009 als elfter Doktor in der britischen Science-Fiction-Fernsehserie Doctor Who enthüllt, um David Tennant zu ersetzen, der im Oktober 2008 seinen Rücktritt angekündigt hatte. Smith war nicht so bekannt wie viele der Schauspieler, von denen man annahm, dass sie die Rolle wahrscheinlich bekommen würden. Dazu gehörten Paterson Joseph, David Morrissey, Sean Pertwee, James Nesbitt, Russell Tovey, Catherine Zeta Jones, Chiwetel Ejiofor, Robert Carlyle und Billie Piper.
Smith war einer der ersten Schauspieler, der für die Rolle vorgesprochen hat. Produzent Steven Moffat und BBC Wales Head of Drama und ausführender Produzent, Piers Wenger mochte ihn sofort für die Rolle. Smith hatte zur gleichen Zeit für die Rolle des John Watson in dem von Moffat geschaffenen Sherlock vorgesprochen. Er bekam die Rolle des Watson nicht, weil Moffat glaubte, dass sein Schauspielstil näher an Sherlock Holmes sei, aber sie hatten bereits Benedict Cumberbatch als Holmes gecastet. Mit 26 Jahren war Smith drei Jahre jünger als Peter Davison zum Zeitpunkt seiner Besetzung der Rolle des Doktors 1981. Er war jünger als jeder andere Schauspieler, der für die Rolle vorgeschlagen wurde. Nach drei Wochen Vorsprechen waren sich Moffat und Wenger einig, dass es "schon immer Matt" gewesen war. Die BBC war sich nicht sicher, dass ein 26-Jähriger den Doktor nicht richtig spielen konnte. Einige Fans der Sendung waren der Meinung, dass Smith zu jung für die Rolle sei. Andere unterstützten ihn aufgrund dessen, was er an schauspielerischen Fähigkeiten gezeigt hatte. Für seine Arbeit in seiner ersten Serie wurde er in der Kategorie "Hervorragende schauspielerische Leistung" für die National Television Awards nominiert.
Im Juni 2010 stand er mit Orbital auf der Bühne. Sie führten beim Glastonbury-Festival eine Version des Doctor Who-Themas auf. Smith war Gastgeber des Doctor Who-Balls in der Royal Albert Hall vom 24. bis 25. Juli 2010. Im Juni 2011 teilte die BBC mit, dass Smith für vierzehn weitere Episoden von Doctor Who als Doctor unter Vertrag genommen worden sei.
