Ó Dálaigh absolvierte eine Ausbildung zum Rechtsanwalt. Er wurde 1946 unter Taoiseach Éamon de Valera zum jüngsten Generalstaatsanwalt Irlands ernannt. Im Jahr 1951 wurde er erneut zum Generalstaatsanwalt ernannt und 1953 wurde er das jüngste Mitglied des Obersten Gerichtshofs. Weniger als ein Jahrzehnt später wurde er der jüngste Oberste Richter Irlands.
Als Irland der Europäischen Wirtschaftsgemeinschaft beitrat, ernannte Jack Lynch Ó Dálaigh zum irischen Richter am Europäischen Gerichtshof. Als Präsident Childers 1974 plötzlich starb, einigten sich alle Parteien darauf, Ó Dálaigh für dieses Amt zu nominieren.
Präsident von Irland
Ó Dálaigh erwies sich als ein gemischter Erfolg als Präsident. Obwohl er bei Liebhabern der irischen Sprache und Künstlern beliebt war, hatte er ein angespanntes Verhältnis zur Koalitionsregierung.
1976 beschloss er, eine Reihe strenger Gesetze zur Staatssicherheit an den Obersten Gerichtshof zu überweisen, um ihre Verfassungsmäßigkeit zu prüfen. Dies beunruhigte und verärgerte die Mitglieder der nationalen Fine Gael-Labour-Koalitionsregierung. Ó Dálaigh kündigte daraufhin an, dass er den Gesetzentwurf um Mitternacht des 15. Oktober unterzeichnen werde, was er öffentlich bekannt gab. Es gab einen historischen Präzedenzfall für die Verweisung dieses Gesetzes. Dubhghlas de hÍde verwies das Gesetz über die Straftaten gegen den Staat (Novelle) von 1939 an den Obersten Gerichtshof. Jim Duffy behauptet, dass die PIRA daraufhin einen Anschlag in Mountmellick arrangierte, der zur Ermordung von Garda Clerkin führte. Andere würden bestreiten, dass die PIRA die Meinung des Präsidenten so hoch geschätzt hätte, da ihre damaligen Mitglieder den Staat, dessen Oberhaupt damals Ó Dálaigh war, nicht anerkannt hätten.
Ó Dálaighs Aktionen wurden von den Regierungsministern als Beitrag zur Ermordung dieser Garda angesehen und haben sie sehr verärgert. Am folgenden Tag beschrieb Paddy Donegan, ein umstrittener und freimütiger Verteidigungsminister, den Vorfall nach einem kleineren Autounfall als eine "donnernde Schande". Der Präsident dachte, der Minister meinte, der Präsident sei eine Schande und nicht, was der Präsident tat. Donegan, ein bekannter Alkoholiker, stand zu der Zeit, als er sprach, wahrscheinlich unter dem Einfluss von Alkohol. Er sprach gerade mit Mitgliedern der irischen Verteidigungskräfte und war nur in der Kaserne, um eine neue Kochstelle zu eröffnen. Donegan beleidigte den Präsidenten, der als Chef der Verteidigungskräfte vor den Verteidigungskräften steht, und verursachte einen großen politischen Zwischenfall. Ó Dálaigh dachte, dass der Präsident und der Verteidigungsminister nicht in der Lage sein würden, zusammenzuarbeiten.
Der entschuldigende Donegan bot sofort seinen Rücktritt an. Doch Taoiseach Liam Cosgrave lehnte die Angebote ab, ein Angebot, das er später wiederholte. Cosgrave ist nie persönlich mit dem Präsidenten zusammengetroffen, um sich zu entschuldigen. Dies kam zu den zwei Jahren hinzu, in denen Cosgrave seiner verfassungsmäßigen Pflicht, den Präsidenten regelmäßig zu informieren, nicht nachgekommen war. Die Art und Weise, in der seine Regierung den Präsidenten behandelte, war der letzte Strohhalm für Präsident Ó Dálaigh.
Er war der erste irische Präsident, der zurücktrat.
Der Vorfall bedeutete, dass noch mehr Menschen die Regierung als arrogant und meinungslos betrachteten und zu ihrer Niederlage bei den Parlamentswahlen 1977 beitrugen.
Die Opposition schlug den scheidenden EWG-Kommissar Patrick Hillery für die Präsidentschaft vor. Hillery diente zwei unangefochtene Amtszeiten, bevor er am Ende seiner zweiten Amtszeit 1990 in den Ruhestand trat.