Broom war zuerst für seine Studien an säugetierähnlichen Reptilien bekannt. Nach Raymond Darts Entdeckung des Taung-Kindes, einem Säuglingsaustralopithecin, wurde Broms Interesse an der Paläoanthropologie verstärkt. Broms Karriere schien beendet und er versank in Armut, als Dart an Jan Smuts über die Situation schrieb. Smuts übte Druck auf die südafrikanische Regierung aus und schaffte es, eine Stelle für Broom zu bekommen. 1934 trat er dem Personal des Transvaal-Museums in Pretoria als Assistent in Paläontologie bei.
In den folgenden Jahren machten er und John T. Robinson eine Reihe spektakulärer Funde, darunter Fragmente von sechs Hominiden in Sterkfontein, die sie Plesianthropus transvaalensis nannten, die aber später als adulter Australopithecus africanus klassifiziert wurden, sowie weitere Entdeckungen an Fundorten in Kromdraai und Swartkrans.
1937 machte Broom seine berühmteste Entdeckung von Paranthropus robustus. Diese Entdeckungen trugen dazu bei, Darts Behauptungen für die Taung-Arten zu untermauern.
Der Rest von Brooms Karriere war der Erforschung dieser Stätten und der Interpretation der vielen frühen Hominidenüberreste gewidmet, die dort entdeckt wurden. Für seinen Band "The South Africa fossil ape-men, the Australopithecinae", in dem er die Unterfamilie Australopithecinae vorschlug, erhielt Broom 1946 die Daniel-Giraud-Elliot-Medaille der Nationalen Akademie der Wissenschaften. Er schrieb bis zuletzt weiter. Kurz vor seinem Tod beendete er eine Monographie über die Australopithecine und bemerkte zu seinem Neffen:
"Das ist jetzt vorbei ... und ich auch".