Als Halley 1676 Oxford verließ, besuchte er 1676 die südatlantische Insel St. Helena und errichtete ein Observatorium mit einem 24 Fuß langen (7,3 m) Teleskop, das keinen Tubus hatte.
Er benutzte das Teleskop, um Sterne der südlichen Hemisphäre zu studieren. Später veröffentlichte er Catalogus Stellarum Australium, in dem es um die 341 Sterne der südlichen Hemisphäre ging.
1686 veröffentlichte Halley den zweiten Teil der Ergebnisse seiner St.-Helena-Expedition. Dabei handelte es sich um ein Papier und eine Karte über Passatwinde und Monsune. Er glaubte, dass die Sonnenerwärmung atmosphärische Bewegungen verursacht. Er stellte auch die Beziehung zwischen dem barometrischen Druck und der Höhe über dem Meeresspiegel her. Seine Karten waren ein Fortschritt in der visuellen Darstellung von Informationen. Halley überredete auch Sir Isaac Newton, ein Buch über seine Entdeckung der Schwerkraft zu veröffentlichen.
Im Jahr 1690 baute Halley eine Tauchglocke, ein Gerät, bei dem die Atmosphäre durch beschwerte Fässer mit Luft, die von der Oberfläche herabgesandt wurden, wieder aufgefüllt wurde. Bei einer Vorführung tauchten Halley und fünf Begleiter bis auf 60 Fuß in die Themse und blieben dort über anderthalb Stunden. Die Glocke von Halley war für praktische Bergungsarbeiten kaum von Nutzen, da sie sehr schwer war, aber er verbesserte sie im Laufe der Zeit und verlängerte später seine Einwirkungszeit unter Wasser auf über 4 Stunden.
Im selben Jahr stellte Halley auf einer Tagung der Royal Society ein rudimentäres Arbeitsmodell eines Magnetkompasses vor, bei dem ein flüssigkeitsgefülltes Gehäuse zur Dämpfung des Schwingens und Taumelns der magnetisierten Nadel verwendet wird.
Im Jahr 1691 suchte Halley die Stelle eines Savilian-Professors für Astronomie an der Universität Oxford. Da er als Atheist bekannt war, wurde er vom Erzbischof von Canterbury, John Tillotson, abgelehnt. Die Stelle ging stattdessen an einen Mathematiker, der die Unterstützung von Isaac Newton hatte.