Geologisch gesehen umfasst das Nordwestliche Hochland die Hebriden, insbesondere Lewis und Harris.
Lewis'scher Komplex
Die wichtigsten Vorkommen des Lewisianischen Komplexes befinden sich auf den Inseln der Äußeren Hebriden, einschließlich Lewis, von dem der Komplex seinen Namen hat. Er befindet sich auch auf mehreren Inseln der Inneren Hebriden, kleinen Inseln nördlich des schottischen Festlandes, und bildet einen Küstenstreifen auf dem Festland.
Der Lewis'sche Komplex oder Lewis'scher Gneis ist eine Folge präkambrischer metamorpher Gesteine, die im nordwestlichen Teil Schottlands zu Tage treten und Teil des Hebriden-Terranes sind. Diese Gesteine sind archäischen und paläoproterozoischen Alters und liegen zwischen 3,0 und 1,7 Milliarden Jahren zurück.
Sie bilden das Fundament, auf dem später die Sedimente abgelagert wurden. Das Lewisian besteht hauptsächlich aus granitischen Gneisen. Gesteine des Lewisian-Komplexes wurden in der kaledonischen Orogenese eingefangen und tauchen in den hängenden Wänden vieler der Schubverwerfungen auf, die sich in den späten Phasen dieses tektonischen Ereignisses gebildet haben.
Sein Vorkommen am Meeresboden und unter paläozoischen und mesozoischen Schichten westlich der Shetlandinseln wurde durch seichte Bohrlöcher und Kohlenwasserstoffexplorationsbohrungen bestätigt.
Untergrundgesteine ähnlicher Art werden am Fuße der Moine-Supergruppe gefunden, manchmal mit gut erhaltenen, nicht anpassungsfähigen Kontakten. Diese bilden einen Teil des Lewisian, so dass sich der Lewisian-Komplex mindestens so weit südöstlich wie der Great Glen Fault erstreckt.
Calidonische Orogenese
Das Hochland ist aus den Überresten der alten kaledonischen Gebirgskette in Nordeuropa, der kaledonischen Orogenese, entstanden. Dazu gehören das heutige Skandinavien (Norwegen, Schweden), Schottland, Wales, die Normandie und die Bretagne in Frankreich.