Im Februar 2006 kündigte Ban seine Kandidatur an, Kofi Annan Ende 2006 als UN-Generalsekretär zu ersetzen. Er war der erste Südkoreaner, der für das Amt des Generalsekretärs kandidierte. In jeder der vier Strohhalmumfragen, die der Sicherheitsrat der Vereinten Nationen am 24. Juli 2006, 14. September 2006, 28. September 2006 und 2. Oktober 2006 durchführte, erhielt er die meisten Stimmen.
Am 25. September 2006, während diese Umfragen stattfanden, sprach Ban vor der Asia Society in New York über seine Kandidatur und seine Ansichten zu wichtigen Fragen, mit denen die UNO konfrontiert ist. Am nächsten Tag gab er der AsiaSource der Asia Society ein Interview, in dem er erneut viel über die bevorstehenden Herausforderungen für die UNO sprach. Zu Beginn des Jahres hatte er vor dem Rat für auswärtige Beziehungen in New York gesprochen.
In einer informellen Umfrage, die am 2. Oktober 2006 stattfand, erhielt Ban vierzehn Ja-Stimmen und eine "Nein-Stimme" von den fünfzehn Mitgliedern des Sicherheitsrates; die japanische Delegation war die einzige Nation, die nicht völlig einverstanden war. Noch wichtiger ist, dass Ban als einziger einem Veto entging, während jeder der fünf anderen Kandidaten mindestens eine "Nein"-Stimme von den fünf ständigen Ratsmitgliedern - der Volksrepublik China, Frankreich, Russland, dem Vereinigten Königreich und den Vereinigten Staaten - erhielt. Nach der Abstimmung zog Shashi Tharoor, der Zweiter wurde, seine Kandidatur zurück, und Chinas Ständiger Vertreter bei der UNO sagte Reportern, dass "aus der heutigen Strohhalm-Abstimmung ganz klar hervorgeht, dass Minister Ban Ki-moon der Kandidat ist, den der Sicherheitsrat der Generalversammlung empfehlen wird".
Am 9. Oktober 2006 wählte der Sicherheitsrat Ban formell zu seinem Kandidaten. Am 13. Oktober 2006 nahm die Generalversammlung mit 192 Mitgliedern per Akklamation eine Resolution an, mit der Ban zum Generalsekretär ernannt wurde.
In Op-Ed 2009 erklärte Ban Ki-moon in Bezug auf die globaleErwärmung:
"Alle sind sich einig, dass der Klimawandel eine existenzielle Bedrohung für die Menschheit ist".
Am 21. Juni 2011 wurde er mit einstimmigem Votum für eine zweite Amtszeit als UN-Generalsekretär wiedergewählt.